摘要

近年来，机器学习（ML）方法在计算化学领域的应用越来越广泛。经过适当的从头算参考数据训练后，这些方法可以准确预测化学系统的性质，从而避免了显式求解电子薛定谔方程的需要。由于其计算效率高且能够扩展到大规模数据集，深度神经网络（DNNs）成为化学应用中特别有前景的ML算法。本研究介绍了PhysNet，一种用于预测化学系统能量、力和偶极矩的DNN架构。PhysNet在QM9、MD17和ISO17基准测试中达到了最先进的性能。此外，为了探究ML模型在描述化学反应、长程相互作用和凝聚相系统方面的表现，生成了两个新的数据集。研究表明，在能量预测中明确包含静电效应对于定性正确地描述势能面（PES）的渐近区域至关重要。通过在系统构建的小肽片段（最多八个重原子）上训练的PhysNet模型能够推广到显著更大的蛋白质，如十聚丙氨酸（Ala${10}$）：由PhysNet预测的螺旋状Ala${10}$的优化几何结构几乎与从头算结果完全一致（均方根偏差RMSD = 0.21 Å）。通过在气体相中基于PhysNet-PES进行无偏分子动力学（MD）模拟，发现Ala$_{10}$并非形成螺旋结构，而是折叠成一个花环状构型，根据参考从头算计算，这种构型比螺旋形式稳定0.46 kcal mol$^{-1}$。